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生物化学研商所完结NiO修饰Ni皮米颗粒可知光催化

发布时间:2019-09-30 10:15编辑:科学浏览(57)

    香山科学会议:推动“烃加工”向“烃合成”转变

    近日,香山科学会议第545次学术讨论会在京召开。与会*呼吁,应推进前沿催化科学与技术的研究,以促进相关烃类制备技术重大创新,*终有效推动石化行业烃类制备由“烃加工”向“烃合成”转变。 近年来,随着石油资源大规模的持续开采及消耗,能源安全与环境问题两大发展危机逐渐显现。石化行业烃类制备的未来发展方向引发该行业*们的思考。 在此次会议执行主席、中国石油化工集团公司科技开发部主任谢在库看来,优化石油基原料烃加工路线,提高烃制造效率与可持续性是解决当前问题的重要方向之一。 与会*看到,通过与材料学科、表征学科和信息学科的交叉,催化学科不仅在催化反应机理的理论研究方面获得了重要发展,一些基于高性能催化材料的新反应路线与工艺也相继取得突破。因此,在此基础上,发展以分子拼接与组装为技术特点的烃合成路线,用于替代或补充现有的石油基烃加工路线,也是未来石化行业可持续发展的必然趋势。

    日前,从中科院理化所获悉,该所研究员张铁锐团队及合作者成功合成一种煤制油催化剂,这种催化剂实现了常温常压可见光驱动一氧化碳加氢制备高级烃类。相关研究结果发表在国际化学领域*期刊《德国应用化学》(Angew.Chem.Int.Ed.)上,并被选为当期“热点”向读者重点推荐。 据该论文第一作者赵宇飞博士介绍,CO加氢高温高压制备高级烃类是煤间接液化技术之一,在第二次世界大战期间投入大规模工业应用,是替代石油,实施煤碳洁净高值利用的重要技术,在工业和学术界引起科研工作者的极大关注。众多费托催化剂中,Ru、Co、Fe基催化剂应用*为。Ni基催化剂因为其C-C偶联效率低下,更趋向于催化生成低值的甲烷,Ni基催化剂又被称为甲烷化催化剂。介于费托反应重要意义,发展新的清洁、绿色的新型能源路线,特别在温和条件下提高Ni基催化剂高选择合成高附加值碳烃,依旧是一个挑战。 相比传统高温高压的热催化转化过程,太阳能光催化技术具有室温常压深度反应,可直接利用太阳能作为光源来驱动反应等独特优势,已经成为一种理想的洁净能源生产和污染治理技术而备受瞩目。 研究人员通过简单的煅烧—氢气还原方法,将水滑石载体可控还原为Ni/NiO纳米结构,成功实现了NiO纳米层部分锚定Ni纳米颗粒的调控,表面NiO层和Ni纳米颗粒之间丰富的界面,改变了NiO/Ni纳米结构的电子环境。该独特的结构实现了可见光下CO的活化,进一步促进了催化剂表面的C-C偶联,促进了可见光催化CO加氢制备高碳烃,且催化剂具有非常好的循环稳定性。他们还通过理论计算和实验结合的手段,进一步研究了催化反应机理。催化剂合成方法简单,成本低廉,更重要的是,该催化过程采用常温常压等绿色低能耗工艺,提供了利用非贵金属太阳能驱动合成燃料化学品的可能性。 该团队发展的低温常压可见光驱动CO加氢制备高级烃类的催化剂策略,拓展了人们对于费托反应局限于Fe、Co基催化剂的认识,对热催化反应工艺是一个补充,具有广阔的理论示范和应用前景。 相关研究工作得到了科技部国家重点基础研究计划、国家自然科学基金委*青年科学基金项目、青年基金、中组部青年拔尖人才支持计划、中国科学院前沿科学重大突破项目的大力支持。

    CO加氢高温高压制备高级烃类是煤间接液化技术之一,在第二次世界大战期间投入大规模生产,是替代石油、实施煤碳洁净高值利用的重要技术,在工业和学术界引起科研工作者的极大关注。众多费托催化剂中,Ru、Co、Fe基催化剂应用最为广泛。Ni基催化剂因为其C-C偶联效率低下,更趋向于催化生成低值的甲烷,Ni基催化剂又被称为甲烷化催化剂。鉴于费托反应的重要意义,发展新的清洁、绿色的新型能源路线,特别是在温和条件下提高Ni基催化剂高选择合成高附加值的高碳烷烃,依旧是一个挑战。

    本报讯近日,香山科学会议第545次学术讨论会在京召开。与会专家呼吁,应推进前沿催化科学与技术的研究,以促进相关烃类制备技术重大创新,最终有效推动石化行业烃类制备由“烃加工”向“烃合成”转变。

    相比传统高温高压的热催化转化过程,太阳能光催化技术具有室温常压深度反应、可直接利用太阳能作为光源来驱动反应等独特优势,作为一种理想的洁净能源生产和污染治理技术而备受瞩目。近期,中国科学院理化技术研究所超分子光化学研究团队研究员张铁锐课题组及合作者合成了部分NiO层修饰Ni的纳米结构,可以在低温常压下利用可见光驱动CO加氢制备高级烃类,C2 选择性高达60%,且催化稳定性优越。在题为Oxide-Modified Nickel Photocatalyst for the Production of Hydrocarbons in Visible Light 的文章中,研究人员通过简单的煅烧-氢气还原方法,将水滑石载体可控还原为Ni/NiO纳米结构,成功实现了NiO纳米层部分锚定Ni纳米颗粒的调控。利用X射线精细结构衍射、原位X射线光电子能谱以及透射电子显微分析等手段原位跟踪了NiO/Ni纳米结构的生成过程,表面NiO层和Ni纳米颗粒之间丰富的界面,改变了NiO/Ni纳米结构的电子环境。该独特的结构实现了可见光下CO的活化,进一步促进了催化剂表面的C-C偶联,促进了可见光催化CO加氢制备高碳烃,且催化剂具有非常好的循环稳定性。没有界面结构的NiO和Ni纳米颗粒没有明显的高碳烃选择性。通过理论计算和实验结合的手段,进一步证实了具有丰富界面的NiO/Ni纳米结构,改变了CO加氢中间CH2*物种的吸附反应路径,进而反应更趋向于高级烃类的生成。催化剂合成方法简单,成本低廉,更重要的是,该催化过程采用低温常压等绿色低能耗工艺,提供了利用非贵金属太阳能驱动合成燃料化学品的可能性。

    近年来,随着石油资源大规模的持续开采及消耗,能源安全与环境问题两大发展危机逐渐显现。石化行业烃类制备的未来发展方向引发该行业专家们的思考。

    相关研究结果发表在国际化学期刊《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上,并被选为当期“热点(hot paper)”向读者重点推荐。该研究结果随后被英国皇家化学会Chemistry WorldNew photocatalyst shows promise for fuel production 为题进行了亮点报道,著名光催化专家、西班牙瓦伦西亚理工大学教授Hermenegildo Garcia对该催化材料的成功研制给予了高度肯定。

    在此次会议执行主席、中国石油化工集团公司科技开发部主任谢在库看来,优化石油基原料烃加工路线,提高烃制造效率与可持续性是解决当前问题的重要方向之一。

    相关研究工作得到了科技部国家重点基础研究计划、国家自然科学基金委优秀青年科学基金项目、青年基金、国家“万人计划”-青年拔尖人才支持计划、中国科学院前沿科学重大突破项目的大力支持。

    与会专家看到,通过与材料学科、表征学科和信息学科的交叉,催化学科不仅在催化反应机理的理论研究方面获得了重要发展,一些基于高性能催化材料的新反应路线与工艺也相继取得突破。因此,在此基础上,发展以分子拼接与组装为技术特点的烃合成路线,用于替代或补充现有的石油基烃加工路线,也是未来石化行业可持续发展的必然趋势。

    文章链接

    《中国科学报》 (2015-12-16 第4版 综合)

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    NiO/Ni纳米结构光催化费托反应

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